WWW.LIB.KNIGI-X.RU
БЕСПЛАТНАЯ  ИНТЕРНЕТ  БИБЛИОТЕКА - Электронные матриалы
 


«Analysis of Elemental and Isotopic Composition of Uranium Ore Concentrate Using LA-ICP-MS D.V. Kutnii*, S.A. Vanzha, V.V. Levenets National Science Center “Kharkov ...»

Methods and objects of chemical analysis, 2015, Vol. 10, No. 1, 5–10

Analysis of Elemental and Isotopic Composition of Uranium Ore

Concentrate Using LA-ICP-MS

D.V. Kutnii*, S.A. Vanzha, V.V. Levenets

National Science Center “Kharkov Institute of Physics and Technology” NAS of Ukraine, 1, Akademichaskaya St.,

Kharkov, Ukraine, 61108; *e-mail: d_kutniy@kipt.kharkov.ua

Recieved: February 12, 2015; Accepted: March 20, 2015

Uranium concentrate is a product of hydrometallurgical processing of uranium ore in form of mixture of oxides with general chemical formulae U3O8 which is the basis for the production of nuclear fuel. The work presents the results of study on direct determination of elemental and isotopic composition of uranium ore concentrate using laser ablation inductively coupled plasma mass-spectrometry (LA-ICPMS). It is shown that the obtained data on isotopic composition of 234U, 235U, 236U, 238U is well matched with data of gamma-spectrometric measurements and thermal ionization mass-spectrometry, and ratio of 235U/238U isotope composition is close to the one observed in nature, 0.00725. Concentrations of major impurities in the range of atomic mass units from 10.811 (В) up to 232.038 (Th) were determined. It is demonstrated that the results of elemental analysis of uranium ore concentrate are well matched with literature data for the majority of the analyzed elements.

Keywords: uranium ore concentrate, mass-spectrometry, laser ablation, isotopic composition, elemental composition Исследование элементного и изотопного состава уранового концентрата с помощью LA-ICP-MS Д.

В. Кутний*, С.А. Ванжа, В.В. Левенец Национальный научный центр «Харьковский физико-технический институт» НАН Украины, ул. Академическая, 1, г. Харьков, Украина, 61108; *e-mail: d_kutniy@kipt.kharkov.ua Получена: 12 февраля 2015 г; Принята: 20 марта 2015 г Урановый концентрат представляет собой продукт гидрометаллургической переработки урановой руды в виде смеси оксидов с общей химической формулой U3O8, который является основой для производства ядерного топлива. В работе представлены результаты исследований по прямому определению элементного и изотопного состава уранового концентрата методами масс-спектрометрии с индуктивно-связанной плазмой и лазерной абляцией (LA-ICP-MS). Показано, что полученные данные по содержаниям изотопов 234U, 235U, 236U, 238U хорошо согласуются с данными гамма-спектрометрических измерений и термоионизационной масс-спектрометрии, а отношение содержаний изотопов 235U/238U близко к наблюдаемому в природе 0.00725. Определены концентрации микропримесей в интервале атомных единиц масс от 10.811 (В) до 232.038 (Th).

Показано, что результаты элементного анализа уранового концентрата хорошо согласуются с литературными данными для большинства исследуемых элементов.

Ключевые слова: концентрат урановой руды, масс-спектрометрия, лазерная абляция, изотопный состав, элементный состав Уран, торий и плутоний, а также их химические ядерного топлива, в том числе и по содержанию соединения используются как основные в нем микропримесных элементов [1]. Некоторые компоненты топлива для исследовательских и примеси серьезным образом влияют на энергетических ядерных реакторов. В процессе механические свойства ядерного топлива, производства топливных элементов (помол, например, легирование металлического урана прессование и т.п.) в основной компонент Zr в количестве 1…2% по массе приводит к топливного материала могут быть внесены значительному упрочнению урана и снижает различные микропримеси. Поэтому для скорость ползучести, а добавка Nb в количестве эффективной и безопасной работы реактора 1.5…2% по массе повышает радиационную чрезвычайно важно контролировать качество стойкость высокоплотного топлива [2]. С другой

–  –  –

стороны, присутствие в топливе микропримесей проведению измерений: изготовленный образец легких элементов, поглощающих нейтроны, может должен быть минимально возможной толщины приводить к снижению эффективности ядерного и располагаться внутри детектора или на деления. минимальном расстоянии от него; внутренний В результате добычи и переработки урановых объем детектора (в случае использования руд (начальная стадия производства ядерного ионизационной камеры) должен вакуумироваться.

топлива) получают урановый концентрат U3O8 Рентгеновский флуоресцентный анализ (XRF) с содержанием урана 60…95% [3]. Урановый может быть использован для количественного концентрат является базовым продуктом для определения содержания элементов от Be до U в дальнейших стадий производства ядерного жидких и твердых образцах. Пределы обнаружения топлива: получение UF6 и его обогащение по концентраций элементов варьируются от десятков изотопу 235U; получение обогащенного порошка ppm (0,001%) в зависимости от матрицы образца, UO2 и изготовление топливных элементов. После пробоподготовки и условий проведения анализа.

переработки руды урановый концентрат может В случае исследований ядерных материалов содержать до 20% различных примесей Fe, существует серьезная проблема при определении Si, P, V, Al, Mn, S, Ca, Mg, B, РЗЭ и др., что не содержания легких элементов вследствие позволяет использовать его для дальнейшего наложений их аналитических линий с интенсивным производства топлива и требует дополнительной характеристическим излучением М и L серий очистки (аффинажа) [4]. Массовое содержание тяжелых элементов матрицы.

нейтроноактивных примесей в ядерно-чистом Масс-спектрометрия применяется как для уране не должно превышать 10-5…10-6%, а таких изотопного, так и для элементного анализа ядерных примесей как V, Ti, Cr, Fe, Ni, Cu, Mo, Nb не более материалов. Существенным преимуществом массСледовательно, контроль качества спектрометрии, которое лишает ее недостатков, промежуточных продуктов ядерного топливного присущих другим аналитическим методам, цикла не менее важен, чем контроль качества является то, что в данном методе детектируются самого ядерного топлива. непосредственно ионы анализируемых элементов На сегодняшний день существует ряд (изотопов). Для аналитического контроля на аналитических методов исследований объектах атомной энергетики (разработка и характеристик ядерных материалов, которые производство ядерного топлива, переработка используются как для задач контроля отработавшего ядерного топлива, контроль качества ядерного топлива, так и для ядерно- окружающей среды и т.д.) применяются различные криминалистической экспертизы [5]. типы масс-спектрометров, которые отличаются, в основном, методом ионизации вещества:

Гамма-спектрометрия высокого разрешения применяется для определения (HRGS) Термоионизационная масс-спектрометрия изотопного состава урана и плутония, а также для (TIMS) – метод изотопной масс-спектрометрии идентификации продуктов деления и активации в в котором анализируемое вещество наносят ядерном топливе и конструкционных материалах. на нить накала из металла высокой чистоты В случае исследований урановых образцов (W, Re), через которую пропускают ток, метод в основном используется для определения разогревающий ее до температуры массового содержания (обогащения) изотопа 1000…2500 °С. За счет высокой температуры U в интервале концентраций от обедненного анализируемое вещество испаряется и урана (0.3%) до высокообогащенного урана ионизируется. Метод наиболее широко применяют (93%) с относительной погрешностью 1…5%. для максимально точного измерения изотопов Sr, К недостаткам HRGS относится невозможность Nd и U, Pb.

идентификации некоторых изотопов урана и Масс-спектрометрия вторичных ионов (SIMS) – плутония, например 236U и 242Pu, в связи с низкой микроаналитический метод изотопной/элементной интенсивностью их собственных гамма-линий. масс-спектрометрии, применяется для локального применяется для анализа образцов. Анализируемое вещество Альфа-спектрометрия количественного определения альфа-излучающих облучают сфокусированным пучком первичных радионуклидов с коротким периодом полураспада. ионов (O+, Cs+, Ga+), а образующиеся вторичные В отличие от гамма-спектрометрии является ионы анализируются масс-анализатором. С разрушающим методом анализа и требует помощью SIMS получают микроскопические тщательной процедуры подготовки проб. В случае изображения изотопных и элементных исследований ядерных материалов применяется распределений с пространственным разрешением для измерений концентрации изотопов 232U и около 50 нм. Данный метод применяют в случаях, Pu, а также 241Am (дочерний изотоп 241Pu) и 230Th когда количество анализируемого вещества (дочерний изотоп 234U). К недостаткам альфа- ограничено либо распределение изотопов/ спектрометрии можно отнести достаточно жесткие элементов по поверхности образца неоднородно.

требования, предъявляемые к подготовке и Масс-спектрометрия с ионизацией в

–  –  –

природе 0.00725 [7].

В последнем столбце таблицы Рис. 1. Масс-спектр уранового концентрата в интервале а.е.м. от 232 до 236 для среднего разрешения масс-анализатора (4000).

–  –  –

Рис.2. Масс-спектр уранового концентрата в интервале а.е.м. от 40 до 70 для среднего разрешения массанализатора (4000).

Таблица 3. Результаты определения элементного состава уранового концентрата.

–  –  –

Следует отметить, что относительно большая и изотопного состава уранового концентрата с величина погрешности определения концентрации помощью LA-ICP-MS.

(~ 10%) как изотопов, так и элементов, связана, Разработана методика измерений в основном, с нестабильностью транспортировки содержания изотопов урана (235U, 238U, 233U, 234U продуктов лазерной абляции (аэрозоля) в и 236U) и микропримесей (от B до Th) в урановом индуктивно-связанную плазму. Данный эффект концентрате при высоком (10000) и среднем (4000) характерен для LA-ICP-MS, но может быть разрешениях масс-спектрометра.

уменьшен путем проведения дополнительных Показано, что данные по изотопному составу исследований, направленных на подбор (изотопным отношениям), полученные с помощью соответствующих параметров лазера: частота, LA-ICP-MS хорошо согласуются с данными HRGS диаметр пучка, энергия и т.п. В целом результаты и TIMS, а отношение содержаний изотопов 235U/238U элементного анализа уранового концентрата близко к наблюдаемому в природе 0.00725, что хорошо согласуются с данными, приведенными свидетельствует о достоверности полученных в [10] для большинства исследуемых элементов. результатов.

Не однозначно выглядят результаты определения Для усовершенствования разработанной концентраций редкоземельных элементов, что методики необходимо выполнить дополнительные свидетельствует о необходимости проведения исследования по оптимизации параметров лазера дополнительных исследований. и верификации полученных данных с помощью соответствующих стандартных образцов.

Выводы В работе изложены результаты экспериментальных исследований элементного

Похожие работы:

«ФЕДЕРАЛЬНОЕ АГЕНТСТВО ПО ОБРАЗОВАНИЮ УРАЛЬСКИЙ ГОСУДАРСТВЕННЫЙ УНИВЕРСИТЕТ им. А. М. ГОРЬКОГО JI. Б. Ряшко, И. А. Башкирцева СТОХАСТИЧЕСКИЕ АТТРАКТОРЫ НЕЛИНЕЙНЫХ ДИНАМИЧЕСКИХ СИСТЕМ Екатеринбург Издательство Уральского университета УДК 517.938 Р999 Рецензенты: кафедра кибернетики...»

«АНКЕТЫ КАНДИДАТОВ В ЧЛЕНЫ СОВЕТА ДИРЕКТОРОВ ОАО "ТГК-1" Вайнзихер Борис Феликсович Дата рождения 08 апреля 1968г. Образование, что и когда окончил (а): Высшее, Санкт-петербургский государсвенный технический университет, 1993г.Должности, занимаемые за последние 5 лет (с 2006 года): Период Организация Должность С...»

«Серия TCx™700 Полностью обновленная и переделанная Серия TCx™700 Toshiba Самая популярная, подтвердившая на практике свою надежность платформа переделана полностью....»

«ГОСУДАРСТВЕННАЯ ИНСПЕКЦИЯ РЕСПУБЛИКИ УЗБЕКИСТАН ПО НАДЗОРУ ЗА БЕЗОПАСНОСТЬЮ ЖЕЛЕЗНОДОРОЖНЫХ ПЕРЕВОЗОК ПРАВИЛА ТЕХНИЧЕСКОЙ ЭКСПЛУАТАЦИИ ЖЕЛЕЗНЫХ ДОРОГ РЕСПУБЛИКИ УЗБЕКИСТАН с изменениями и дополнениями на 02 ноября 20...»

«ФЕДЕРАЛЬНОЕ АГЕНТСТВО ПО ТЕХНИЧЕСКОМУ РЕГУЛИРОВАНИЮ И МЕТРОЛОГИИ НАЦИОНАЛЬНЫЙ ГОСТ Р СТАНДАРТ 56038 – РОССИЙСКОЙ ФЕДЕРАЦИИ Услуги жилищно-коммунального хозяйства и управления многоквартирными домами УСЛУГИ УПРАВЛЕНИЯ МНОГОКВАРТИРНЫМИ ДО...»

«СНиП КР 42-02:2015 СИСТЕМА НОРМАТИВНЫХ ДОКУМЕНТОВ В СТРОИТЕЛЬСТВЕ СТРОИТЕЛЬНЫЕ НОРМЫ И ПРАВИЛА КЫРГЫЗСКОЙ РЕСПУБЛИКИ СТРОИТЕЛЬСТВО СИСТЕМ ГАЗОСНАБЖЕНИЯ СНиП КР 42-02:2015 ИЗДАНИЕ ОФИЦИАЛЬНОЕ ГОСУДАРСТВЕННО...»

«МИНИСТЕРСТВО ТРАНСПОРТА РОССИЙСКОЙ ФЕДЕРАЦИИ КРАСНОЯРСКИЙ ИНСТИТУТ ВОДНОГО ТРАНСПОРТА ФИЛИАЛ ФГБОУ ВО "СГУВТ" ПРОГРАММА ПРОФЕССИОНАЛЬНОГО МОДУЛЯ ПМ.01 "ТЕХНИЧЕСКАЯ ЭКСПЛУАТАЦИЯ СУДОВОГО ЭЛЕКТРООБОРУДОВАНИЯ И СРЕДСТВ АВТОМАТИКИ" По специальности 26.02.06 "Эксплуатация судового элект...»

«МИНОБРНАУКИ РОССИИ ГОСУДАРСТВЕННОЕ ОБРАЗОВАТЕЛЬНОЕ УЧРЕЖДЕНИЕ ВЫСШЕГО ПРОФЕССИОНАЛЬНОГО ОБРАЗОВАНИЯ "Ижевский государственный технический университет" ГЛАЗОВСКИЙ ИНЖЕНЕРНО-ЭКОНОМИЧЕСКИЙ ИНСТИТУТ (ФИЛИАЛ) (ГИЭИ ИЖГТУ) УТВЕРЖДАЮ Ректор ИжГТУ _ Б.А.Яки...»

«14. 04. 2008 ДОЛГОВОЙ РЫНОК "В фокусе": Стройтрансгаз В чем "идея"?• Стройтрансгаз является одним из центральных игроков на внутреннем рынке инфраструктурного строительства и занимает заметную позицию среди мировых аналогов. Стройтрансгаз являет...»








 
2017 www.lib.knigi-x.ru - «Бесплатная электронная библиотека - электронные матриалы»

Материалы этого сайта размещены для ознакомления, все права принадлежат их авторам.
Если Вы не согласны с тем, что Ваш материал размещён на этом сайте, пожалуйста, напишите нам, мы в течении 1-2 рабочих дней удалим его.